Dephasierung durch optische Phononen im einzelnen GaN-Defekt

Wissenschaftliche Berichte Band 13, Artikelnummer: 8678 (2023) Diesen Artikel zitieren

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Einzelphotonen-Defektemitter (SPEs), insbesondere solche mit magnetisch und optisch adressierbaren Spinzuständen, in technologisch ausgereiften Halbleitern mit großer Bandlücke sind attraktiv für die Realisierung integrierter Plattformen für Quantenanwendungen. Die durch Dephasierung in Festkörper-SPEs verursachte Verbreiterung der Null-Phononenlinie (ZPL) schränkt die Ununterscheidbarkeit der emittierten Photonen ein. Dephasierung schränkt auch die Verwendung von Defektzuständen in der Quanteninformationsverarbeitung, -erfassung und -messtechnik ein. Bei den meisten Defektemittern, beispielsweise denen in SiC und Diamant, bestimmt die Wechselwirkung mit niederenergetischen akustischen Phononen die Temperaturabhängigkeit der Dephasierungsrate, und die resultierende Verbreiterung des ZPL mit der Temperatur folgt einem Potenzgesetz. GaN beherbergt helle und stabile Einzelphotonenemitter im Wellenlängenbereich von 600–700 nm mit starken ZPLs selbst bei Raumtemperatur. In dieser Arbeit untersuchen wir die Temperaturabhängigkeit der ZPL-Spektren von GaN-SPEs, die in feste Immersionslinsen integriert sind, mit dem Ziel, die relevanten Dephasierungsmechanismen zu verstehen. Bei Temperaturen unter ~ 50 K ist die ZPL-Linienform gaußförmig und die ZPL-Linienbreite ist temperaturunabhängig und wird durch spektrale Diffusion dominiert. Oberhalb von ~ 50 K nimmt die Linienbreite monoton mit der Temperatur zu und die Linienform entwickelt sich zu einem Lorentzschen. Bemerkenswerterweise folgt die Temperaturabhängigkeit der Linienbreite keinem Potenzgesetz. Wir schlagen ein Modell vor, bei dem die durch Absorption/Emission optischer Phononen in einem elastischen Raman-Prozess verursachte Dephasierung die Temperaturabhängigkeit der Linienform und der Linienbreite bestimmt. Unser Modell erklärt die Temperaturabhängigkeit der ZPL-Linienbreite und -Linienform im gesamten in dieser Arbeit untersuchten Temperaturbereich von 10–270 K. Die durch Anpassung des Modells an die Daten extrahierte optische Phononenenergie von ~ 19 meV stimmt bemerkenswert gut mit der Zonenzentrumsenergie von ~ 18 meV des niedrigsten optischen Phononenbandes (\(E_{2}(low)\)) in GaN überein. Unsere Arbeit beleuchtet die Mechanismen, die für die Linienbreitenverbreiterung in GaN-SPEs verantwortlich sind. Da ein optisches Phononenband niedriger Energie (\(E_{2}(low)\)) ein Merkmal der meisten Nitride der Gruppe III–V mit Wurtzit-Kristallstruktur ist, einschließlich hBN und AlN, gehen wir davon aus, dass unser vorgeschlagener Mechanismus eine wichtige Rolle spielen wird Rolle bei Defektemittern auch in diesen Materialien.

Einzelphotonenemitter (SPEs) sind wichtig für Quantenberechnungs- und Kommunikationsanwendungen1. On-Demand-Festkörper-Einzelphotonenemitter wurden in verschiedenen Materialsystemen realisiert, darunter Halbleiterquantenpunkte2,3, Defekte in zweidimensionalen Materialien4,5 und Defekte in Materialien mit großer Bandlücke wie Diamant6,7 und SiC8. Es ist äußerst wünschenswert, hochhelle, spektral reine und hocheffiziente SPEs in Halbleitermaterialien zu identifizieren, die technologisch ausgereift sind, mithilfe hochwertiger Epitaxie synthetisiert werden können und die Integration in photonische Geräte und Steuerelektronik ermöglichen1. Kürzlich wurde über defektbasierte SPEs in AlN9 und GaN10,11 berichtet. GaN ist ein direktes Material mit großer Bandlücke von hoher technologischer Bedeutung für Anwendungen im Zusammenhang mit Lasern im sichtbaren Wellenlängenbereich und Leuchtdioden sowie Halbleiter-HF- und Leistungsgeräten. SPEs in GaN sind daher interessant und technologisch relevant. Es wurde berichtet, dass GaN-SPEs hell und fotostabil sind und scharfe Photolumineszenz-Peaks (PL) im Wellenlängenbereich von 600–700 nm aufwiesen10,11. Die Natur dieser GaN-SPEs bleibt unklar. Als Kandidaten wurden Punktdefekte in GaN sowie an Stapelfehlern und Versetzungen im Kristall lokalisierte Elektronenzustände vorgeschlagen12,13.

In dieser Arbeit untersuchen wir die Temperaturabhängigkeit der ZPL-Emissionsspektren in GaN-SPEs und schlagen einen neuartigen Dephasierungsmechanismus vor, der eine Wechselwirkung mit optischen Phononen beinhaltet, der für die beobachtete Verbreiterung der ZPL-Linienbreite verantwortlich ist. Die durch Dephasierung verursachte Verbreiterung der ZPL-Linienbreite ist eine Herausforderung für die Erzeugung nicht unterscheidbarer Photonen, die in vielen Quantensystemen benötigt werden. Die Temperaturabhängigkeit des Emissionsspektrums der Null-Phononenlinie (ZPL) liefert eine Fülle von Informationen nicht nur über die Natur defektbasierter SPEs, sondern bietet auch einen Einblick in die physikalischen Prozesse, die für die Dephasierung und Verbreiterung der Emissionslinienbreite verantwortlich sind. In den meisten Festkörperdefekt-SPEs ist die Wechselwirkung mit akustischen Phononen niedriger Energie für die Temperaturabhängigkeit der Dephasierungsraten sowie für die Verbreiterung der Emissionslinienbreite verantwortlich. Verschiedene physikalische Modelle für die durch akustische Phononen induzierte Dephasierung wurden vorgeschlagen, um die Temperaturabhängigkeit der in Festkörper-SPEs beobachteten Emissionslinienbreiten zu erklären. Beispielsweise wurde die in AlN-, SiC- und hBN-SPEs beobachtete \(T^{3}\)-Temperaturabhängigkeit9,14,15 auf eine durch akustische Phononen induzierte Dephasierung in Kristallen mit einer großen Anzahl von Defekten zurückgeführt16. Die in \(\hbox {NV}^{-}\)-Zentren in Diamant beobachtete \(T^{5}\)-Abhängigkeit resultiert nachweislich aus dem dynamischen Jahn-Teller-Effekt im angeregten Zustand17,18. Die bei vielen Festkörperemittern beobachtete \(T^{7}\)-Abhängigkeit wurde auf die quadratische Kopplung an akustische Phononen zurückgeführt19,20. Aufgrund der großen Energien der optischen Phononen wird die Wechselwirkung mit optischen Phononen im Allgemeinen nicht als wichtiger Mechanismus für die Dephasierung bei Temperaturen deutlich unter Raumtemperatur angesehen.

Unsere experimentellen Ergebnisse zeigen, dass die ZPL bei Temperaturen unter \(\sim\) 50 K eine Gaußsche Linienform aufweist und die Linienbreite bei Werten im Bereich von 0,7–1 meV (0,2–0,3 nm) gesättigt ist. Diese niedrige Temperaturlinienbreite wird der spektralen Diffusion zugeschrieben. Mit zunehmender Temperatur entwickelt sich die ZPL-Linienform von einer Gaußschen Kurve zu einer Lorentzschen Kurve. Interessanterweise folgt die Temperaturabhängigkeit der Linienbreite keinem der Potenzgesetze, die für viele andere Festkörper-SPEs gelten (siehe oben). Wir schlagen ein Modell vor, bei dem Dephasierung und Linienbreitenverbreiterung durch Absorption/Emission optischer Phononen in einem elastischen Raman-Prozess erfolgen. Die Linienbreitendaten stimmen gut mit dem Modell überein und die durch Anpassung des Modells an die Daten extrahierte optische Phononenenergie beträgt \(\sim\) 19 meV, ein Wert, der der Energie des niedrigsten \(E_{2}(low) entspricht )\) Raman-aktives optisches Phononenband in GaN bemerkenswert gut. Unsere Arbeit trägt dazu bei, die Natur der SPEs in GaN und die mit ihrer Dephasierung aufgrund von Defekt-Phonon-Wechselwirkungen verbundenen Physik aufzuklären. Da ein optisches Phononenband niedriger Energie (\(E_{2}(low)\)) ein Merkmal der meisten Nitride der Gruppe III–V mit Wurtzit-Kristallstruktur ist, einschließlich AlN und hBN, erwarten wir, dass unser vorgeschlagener Dephasierungsmechanismus eine Rolle spielt spielen auch in diesen Materialien eine wichtige Rolle als Defektemitter. Tatsächlich haben neuere Arbeiten zu hBN-SPEs bereits darauf hingewiesen, dass es keine Potenzgesetz-Temperaturabhängigkeit der ZPL-Linienbreite gibt21,22.

In dieser Arbeit untersuchen wir Einzelphotonen-Defektemitter in HVPE-gewachsenen GaN-Epitaxieschichten. GaN-Defektemitter weisen bei Raumtemperatur starke ZPLs im Wellenlängenbereich von 600–700 nm auf. Repräsentative Emissionsspektren einiger SPEs sind in Abb. 1a dargestellt. Die ZPL-Mittelwellenlängen der Emitter E1 bis E5 betragen 602,9 nm, 628,7 nm, 650,1 nm, 684,5 nm bzw. 710,5 nm. Diese Wellenlängen stimmen gut mit den zuvor gemeldeten Wellenlängen für GaN-SPEs überein10.

(a) Repräsentative PL-Spektren von fünf GaN-SPEs, E1 bis E5, werden bei Raumtemperatur aufgezeichnet. (b) Gezeigt wird ein REM-Bild von fünf festen Immersionslinsen (SILs), die jeweils um eine SPE herum hergestellt wurden. Jedes SIL ist eine Halbkugel mit einem Radius von 2,5 \(\upmu\)m. (c) Die gemessenen PL-Intensitäten einer SPE vor und nach der Herstellung eines SIL werden als Funktion der Pumpleistung aufgetragen. (d) Die räumliche PL-Karte eines einzelnen Emitters innerhalb eines SIL wird angezeigt.

GaN ist ein Material mit hohem Brechungsindex im sichtbaren Wellenlängenbereich. Infolgedessen bleibt der größte Teil des PL aufgrund der Totalreflexion im Substrat gefangen. Um die Photonensammeleffizienz zu erhöhen, wurde auf jedem Emitter durch fokussiertes Ionenstrahlfräsen von GaN eine feste Immersionslinse (SIL)23,24 in Form einer Halbkugel mit einem Radius von 2,5 \(\upmu\)m hergestellt, wie gezeigt in Abb. 1b. Um eine Ablenkung des Ionenstrahls aufgrund der Ansammlung von Oberflächenladungen während des Fräsens zu vermeiden, wurde vor dem Fräsen eine 30 nm dicke Al-Schicht auf die GaN-Oberfläche gesputtert und nach dem Fräsen verbliebenes Al durch Nassätzen entfernt. Es wurde festgestellt, dass die PL-Erfassungseffizienz der SPEs um Faktoren im Bereich von 4 bis 5 gesteigert wird (unter Verwendung eines NA-Ziels von 0,9). Abbildung 1c zeigt die PL-Intensität (in kcps) eines Emitters vor und nach der Herstellung eines SIL als Funktion der Pumpleistung. Abbildung 1d zeigt die PL-Karte eines defekten Emitters in der Mitte des SIL. Die gemessene PL-Intensität \(I_{pl}\) kann durch die Standardbeziehung angepasst werden:

Dabei ist \(I_{sat}\) die Sättigungs-PL-Intensität, \(P_{pump}\) die Pumpleistung und \(P_{sat}\) die Sättigungspumpleistung. Für die in Abb. 1c gezeigten Daten beträgt \(P_{sat}\) 650 \(\upmu\)W, \(I_{sat}\) beträgt 171 kcps ohne SIL und 779 kcps mit SIL, was darauf hinweist Die PL-Erfassungseffizienz wird um den Faktor \(\sim\) 4,5 erhöht. Diese Verbesserung der Lichtsammlung stellte ein ausreichendes Signal-Rausch-Verhältnis für kryogene Temperaturmessungen sicher, wenn ein Objektiv mit kleinerer NA (0,7) verwendet wurde.

(a) Die Korrelationsfunktion zweiter Ordnung \(g^{(2)}(\tau )\) des Emitters E3 ist aufgetragen. \(g^{(2)}(0)=0,17\). (b) \(g^{(2)}(\tau )\) des Emitters E4 ist aufgetragen. \(g^{(2)}(0)=0,19\). Die durchgezogenen Linien zeigen die Anpassungen, die mit dem im Text angegebenen Ausdruck erzielt wurden.

Im Folgenden konzentrieren wir uns hauptsächlich auf zwei Emitter, E3 und E4 in Abb. 1a, mit zentralen Emissionswellenlängen von 650,1 nm (\(\sim\) 1907,4 meV) bzw. 684,5 nm (\(\sim\) 1811,5 meV). . Es wurde festgestellt, dass die meisten anderen Emitter ähnliche Eigenschaften aufweisen. Abbildung 2 zeigt die gemessene Korrelationsfunktion zweiter Ordnung \(g^{(2)}(\tau)\) für diese beiden Emitter bei Raumtemperatur unter Verwendung einer Pumpleistung von 50 \(\mu\)W. \(g^{(2)}(\tau )\) wurde unter Verwendung des zeitgetaggten zeitaufgelösten (TTTR)-Modus des MultiHarp150-Instruments erhalten und ordnungsgemäß normalisiert. Für beide Emitter kann \(g^{(2)}(\tau )\) durch den Ausdruck angepasst werden:

Die Anpassungen sind in Abb. 2 durch die durchgezogenen Linien dargestellt. Die extrahierten Werte von \(\tau _{1}\) sind \(3,18\pm 0,24\) ns und \(2,2\pm 0,17\) ns für Emitter E3 bzw. E4, und die Werte von \(\tau _{2}\) sind \(74\pm 27\) ns und \(65\pm 33\) ns für die Emitter E3 bzw. E4. \(g^{(2)}(0)\) beträgt 0,17 bzw. 0,19 für die Emitter E3 und E4, was bestätigt, dass es sich bei diesen Defekten um Einzelphotonenemitter handelt. Die gemessenen Werte von \(\tau _{1}\) und \(\tau _{2}\) stimmen gut mit den zuvor gemeldeten Werten überein10.

Die Emissionsspektren der Emitter E3 (a) und E4 (b) sind für verschiedene Temperaturen im Bereich von 10–270 K (mit einer Schrittweite von 20 K) aufgetragen.

Dargestellt sind die ZPL-Spektren mit einer Gauß- und einer Lorentz-Anpassung bei 10 K (a) und 270 K (b) für Emitter E3. Außerdem sind die ZPL-Spektren mit einer Gauß- und Lorentz-Anpassung bei 10 K (c) und 270 K (d) für Emitter E4 dargestellt.

Die FWHM-Linienbreiten von Emitter E3 (a) und Emitter E4 (b) sind als Funktion der Temperatur aufgetragen. Die durchgezogenen Linien stellen die Anpassung an die Daten unter Verwendung des im Text diskutierten theoretischen Modells dar.

Die ZPL-Emissionsspektren wurden für Temperaturen im Bereich von 10–270 K gemessen und die Ergebnisse sind in Abb. 3 für die Emitter E3 und E4 dargestellt. Andere Emittenten zeigen ähnliche Trends. Es ist zu beobachten, dass sich die Emissionsenergien des Zentrums mit zunehmender Temperatur rot verschieben. Die ZPL-Energie von E3 verschiebt sich von 1916 meV bei 10 K auf 1909,4 meV bei 270 K. Im Fall von E4 verschiebt sich die ZPL-Energie von 1820,2 meV bei 10 K auf 1813,5 meV bei 270 K. Wir beobachten keinen S- geformte Temperaturabhängigkeit der ZPL-Zentrumsenergien, über die zuvor berichtet wurde10.

Wir betrachten die Spektralform des ZPL als Funktion der Temperatur. Unsere Daten zeigen, dass sich die ZPL-Spektren von einer Gaußschen Linienform bei Temperaturen unter \(\sim\)50 K zu einer Lorentzschen Linienform bei Temperaturen über \(\sim\)125 K entwickeln. Dies ist im Detail in Abb. 4 dargestellt die ZPL-Spektren der Emitter E3 und E4 bei niedrigen (10 K) und hohen (270 K) Temperaturen sowie Gauß- und Lorentz-Anpassungen an diese Spektren bei den beiden Temperaturen. Die gezeigten Daten wurden mit einer Pumpleistung von 300 \(\mu\)W erhalten. Bei 10 K lässt sich das Spektrum von E3 (E4) viel besser mit einer Gaußschen Spektralfunktion mit einer Linienbreite voller Halbwertsbreite (FWHM) von 0,88 meV (0,72 meV) anpassen. Bei 270 K hingegen lässt sich das Spektrum von E3 (E4) viel besser mit einer Lorentzschen Spektralfunktion mit einer FWHM-Linienbreite von 7,12 meV (6,82 meV) anpassen. Diese Beobachtungen legen nahe, dass zwei verschiedene Mechanismen zur Linienbreite beitragen. Man kann im einfachsten Fall davon ausgehen, dass diese beiden Mechanismen unabhängig sind. Unter dieser Annahme wird die ZPL-Spektralform genauer durch eine Voigt-Funktion \(V(\omega ;\sigma ,\gamma )\) gegeben, die eine Faltung von Gauß- und Lorentz-Funktionen ist14,22,25,

Hier sind \(G(\omega ;\sigma )\) und \(L(\omega ;\gamma )\) Gaußsche und Lorentzsche Funktionen mit FWHM gleich \(f_{G} = 2\sigma \sqrt{2 \ln 2}\) bzw. \(f_{L} = 2\gamma\). Das FWHM \(f_{V}\) der Voigt-Funktion kann geschrieben werden als:

Durch Anpassen der gemessenen ZPL-Spektren an eine Voigt-Funktion kann das temperaturabhängige FWHM seiner Gauß- und Lorentz-Komponenten extrahiert werden. Wir stellen fest, dass die Halbwertsbreite \(f_{G}\) der Gaußschen Komponente temperaturunabhängig ist und für E3 (E4) etwa 0,88 meV (0,72 meV) beträgt. Ein Emissionsspektrum mit einer temperaturunabhängigen Halbwertsbreite (FWHM) und einer Gaußschen Linienform ist eine häufige Signatur der spektralen Diffusion, bei der sich die Emissionsenergie des Emitters im Laufe der Zeit aufgrund von Faktoren wie Änderungen in der elektrischen Umgebung des Emitters ändert. Um einen Einblick in den Mechanismus zu erhalten, der für die Lorentz-Komponente verantwortlich ist, die bei Temperaturen über \(\sim\)125 K vorherrscht, betrachten wir die FWHM-Linienbreite des ZPL als Funktion der Temperatur. Diese Daten sind in Abb. 5a für Emitter E3 und in Abb. 5b für Emitter E4 dargestellt. Es ist klar, dass die Lorentz-Komponente die ZPL-Linienbreite bei Temperaturen über \(\sim\)125 K dominiert. Unter Verwendung des in Gl. (4) stellen wir fest, dass die Temperaturabhängigkeit der FWHM der Lorentz-Komponente nicht angemessen mit einem Ausdruck proportional zu \(T^{n}\) angepasst werden kann, wobei n eine beliebige ganze Zahl größer oder gleich 3 ist (n gleich 3, 5 und 7 für einige gängige Dephasierungsmechanismen, die weiter oben in diesem Artikel erwähnt wurden). Abbildung S1 in den Zusatzinformationen zeigt den schlechten Vergleich mit den Daten, die erhalten werden, wenn die Temperaturabhängigkeit der Linienbreite der Lorentz-Komponente als \(T^{3}\) angenommen wird. Dies weist darauf hin, dass die üblichen Dephasierungsmechanismen, die weiter oben in diesem Artikel diskutiert wurden, im Fall von GaN-SPEs möglicherweise nicht die dominierenden Dephasierungsmechanismen sind. Angesichts der Tatsache, dass die in Abb. 5 gezeigten gemessenen ZPL-Linienbreiten für GaN-SPEs um Größenordnungen größer sind als die Linienbreiten, die sich aus Relaxationsprozessen ergeben würden (wie durch die gemessene \(g^{(2)}\)-Funktion geschätzt), Der Dephasierungsmechanismus ist ziemlich stark. Im Folgenden stellen wir ein theoretisches Modell zur Dephasierung vor und zeigen, dass dieses Modell sehr gut zu den Daten passt.

Der hier vorgeschlagene Dephasierungsmechanismus ist in Abb. 6a dargestellt und beinhaltet die Absorption/Emission optischer Phononen in einem elastischen Raman-Prozess, der zur Streuung eines optischen Phonons vom Defekt führt. Mit anderen Worten: Die Dephasierung des Elektronenzustands im Defekt erfolgt durch elastische Streuung thermisch angeregter optischer Phononen vom Elektron. Es ist bekannt, dass ein ähnlicher Mechanismus, an dem akustische Phononen beteiligt sind, in Festkörperemittern zu einer Dephasierungsrate führt, die proportional zu \(T^{7}\) ist19,20. Obwohl die Dephasierung, wie in Abb. 6a dargestellt, nur im angeregten Zustand auftritt, kann die durch einen ähnlichen Prozess im Grundzustand auftretende Dephasierung auf ähnliche Weise wie unten gezeigt gehandhabt werden.

Wir gehen davon aus, dass der Hamilton-Operator für den Defektzustand, der mit optischen Phononen wechselwirkt, lautet:

Hier sind \(c_{j}\), \(a_{\mathbf {k}}\) und \(b_{\mathbf {k}}\) die Zerstörungsoperatoren für das Elektron, das optische Phonon und das Photon Staaten bzw. \(E_{j}\) sind die Energien der Emitterelektronenzustände und, wie in Abb. 6 gezeigt, sind \(j=1,2\)-Zustände an der Photonenemission beteiligt. \(\omega _{\mathbf {k}}\) sind die Frequenzen der optischen Phononen in einem Band, das mit dem Emitter gekoppelt ist. \(\Omega _{\mathbf {k}}\) sind die Frequenzen der Photonenmoden. V (\(V'\)) ist das Volumen, in dem die Phononen-(Photonen-)Moden normalisiert sind. Die Kopplungsparameter \(M_{j,\mathbf {k}}\) im Hamilton-Operator der Elektron-optischen Phonon-Wechselwirkung beschreiben die Deformationspotential-Wechselwirkung zwischen dem Defektelektron und den optischen Phononen. Die Kopplungsterme \(F_{\mathbf {k}}\) beschreiben die Kopplung zwischen dem Emitterdipol und dem Strahlungsfeld. Um die spektrale Diffusion zu modellieren, haben wir Terme in die Elektronenenergien einbezogen, die linear im externen zeitabhängigen elektrischen Feld F(t) sind, von dem angenommen wird, dass es durch zeitabhängige Ladungen in der Umgebung verursacht wird. Quadratische Terme in F(t) können ebenfalls in den Hamilton-Operator einbezogen werden, ihre Einbeziehung hat jedoch keinen Einfluss auf die folgende Diskussion und die Schlussfolgerungen26. Wir gehen davon aus, dass \(\langle F(t) \rangle = 0\) und \(\langle F(t) F(t')\rangle = F_{o}^{2} e^{-\lambda |t -t'|}\), wobei \(\lambda ^{-1}\) die Feldkorrelationszeit ist und vermutlich viel länger ist als jede andere Zeitskala im Problem. Der Elektron-Phonon-Wechselwirkungsterm im Hamilton-Operator koppelt den angeregten Zustand des Emitters an virtuelle Zustände, die eliminiert werden können (wie im Abschnitt „Ergänzende Informationen“ erläutert), um den folgenden effektiven Hamilton-Operator für den in Abb. 6a gezeigten elastischen Phononenstreuprozess zu erhalten.

(a) Vorgeschlagener Mechanismus zur Dephasierung, der die Absorption/Emission optischer Phononen über einen elastischen Raman-Prozess beinhaltet. \(E_{2}\) (\(E_{1}\)) stellt die angeregte (Grund-)Zustandsenergie des Emitters dar. (b) Phononenbänder in Wurtzit-GaN sind aus der Arbeit von Ruf et al.27 reproduziert. Die Energie des optischen Phononenmodus \(E_{2}(low)\) im Zonenzentrum entspricht dem Wert, der durch Anpassen des Modells an die Daten erhalten wird.

Wo,

Wenn die Elektron-Phonon-Wechselwirkung über ein optisches Deformationspotential erfolgt, ist es vernünftig anzunehmen, dass \(G_{\mathbf {k},\mathbf {q}}\) nur dann groß ist, wenn beide \(\mathbf {k}, \mathbf {q}\) sind klein (nahe dem Zentrum der Brillouin-Zone)28. Das ZPL-Emissionsspektrum \(S(\omega )\) kann aus der Beziehung29 erhalten werden,

Unter Verwendung der kumulativen Expansionstechnik für den Quantenpropagator16,30 ergibt der obige Ausdruck:

Hier ist \(\sigma = |\alpha _{2}-\alpha _{1}|F_{o}/\hbar\), \(2\gamma _{sp}\) die spontane Photonenemissionsrate, und die Dephasierungsrate \(\gamma\) aufgrund der Wechselwirkung mit Phononen beträgt:

\(n(\omega )\) ist der Besetzungsfaktor des thermischen Bosons und \(D(\omega )\) ist die Zustandsdichtefunktion für die optischen Phononen. Beim Schreiben des Ergebnisses in Gl. (9) haben wir konstante Verschiebungen der Energie \(E_{2}\), die aus Phononen- und Photonenwechselwirkungen resultieren, ignoriert. Wir gehen davon aus, dass \(\gamma>> \gamma _{sp}\) und dass die Dephasierung fast ausschließlich auf die Wechselwirkung mit Phononen zurückzuführen ist. Es wird angenommen, dass das Produkt \(D^{2}(\omega ) |G(\omega )|^{2}\) innerhalb des Integrals in der Nähe der Frequenz \(\omega _{op}\) seinen Höhepunkt erreicht, d. h die Frequenz des an den Defekt gekoppelten optischen Phononenmodus. Gl. (9) zeigt, dass die ZPL-Spektralform durch eine Voigt-Funktion gegeben ist. Der Ausdruck für \(\gamma\) zeigt, dass die Temperaturabhängigkeit der Dephasierungsrate durch das Produkt \(n(\omega _{op})\left[ n(\omega _{op}) + 1 \right bestimmt wird ]\), was eine Temperaturabhängigkeit ergibt, die sich stark von jedem Potenzgesetz unterscheidet.

Unter Verwendung des Ausdrucks für die FWHM von \(S(\omega)\), der zuvor in Gl. (4) mit den experimentell ermittelten Werten der Gaußschen Komponente \(f_{G}\) und unter Verwendung der Temperaturabhängigkeit von \(\gamma\), die durch den Ausdruck in Gl. (10) Für die Lorentz-Komponente \(f_{L}=2\gamma\) können wir die gemessene FWHM des ZPL für beide Emitter E3 und E4 über den gesamten Temperaturbereich von 10–270 K mit einem Wurzelmittelwert anpassen quadratischer Fehler kleiner als 0,05 meV, vorausgesetzt wir nehmen an, dass \(\hbar \omega _{op}\) gleich 19 meV ± 0,5 meV ist. Die für \(\hbar \omega _{op} = 19\) meV erhaltenen Anpassungen sind in Abb. 5 durch die durchgezogenen Linien dargestellt. Die hervorragende Übereinstimmung zwischen den Daten und dem Modell wirft die Frage auf, ob 19 meV nahe an irgendetwas liegt der Massenenergien optischer Phononen in GaN. Bemerkenswerterweise hat das Raman-aktive \(E_{2}(low)\) optische Phononenband mit der niedrigsten Energie in GaN eine Energie von \(\sim\)18 meV am \(\Gamma\)-Punkt des Brillouin Zone, wie in Abb. 6b27 dargestellt. Da, wie bereits erwähnt, erwartet wird, dass \(|G(\omega )|^{2}\) in der Nähe des Zonenzentrums groß ist, beträgt der experimentelle Wert von 19 meV für \(\hbar \omega _{op}\) ist sinnvoll und steht im Einklang mit der Dephasierung, die durch die Kopplung zwischen dem Emitter und den optischen Massen-\(E_{2}(low)\)-Phononen verursacht wird. Das optische Phonon \(E_{2}(low)\) in GaN ist bekanntermaßen Raman-aktiv und koppelt stark an die elektronischen Zustände im Valenz- und Leitungsband31.

Da die Dephasierungsrate aufgrund des Prozesses in Abb. 6a proportional zu \(n(\omega _{op})\left[ n(\omega _{op}) + 1 \right]\ ist, hätte die Rate dies getan wäre insbesondere bei tiefen Temperaturen vernachlässigbar klein, wenn nicht auch \(\hbar \omega _{op}\) sehr klein wäre. Nitride und insbesondere GaN sind unter den Halbleitern mit großer Bandlücke insofern einzigartig, als sie optische Phononenmoden mit niedrigen Energien im Zentrum der Brillouin-Zone besitzen und diese optischen Phononenmoden Raman-aktiv sind und an die elektronischen Zustände koppeln. Selbst wenn der Emitter mit anderen optischen Phononen höherer Energie gekoppelt ist, würde man erwarten, dass das optische Phonon mit der niedrigsten Energie und der größten thermischen Besetzung über den in Abb. 6a gezeigten Mechanismus am meisten zur Dephasierungsrate beiträgt, und dies steht auch im Einklang mit unseren Daten . Wir hatten zuvor bemerkt, dass für Emitter in den Nitriden AlN und hBN9,14 eine Temperaturabhängigkeit der Linienbreite von \(T^{3}\) beobachtet wurde. Die \(T^{3}\)-Linienbreiten-Temperaturabhängigkeit eines Festkörperemitters in einem Material mit einer sehr großen Anzahl von Defekten, Verunreinigungen, Versetzungen usw. wird oft auf eine Dephasierung zurückgeführt, die durch die durch akustische Phononen induzierte Verschiebung des Emitters verursacht wird Emitter hinsichtlich dieser Defekte, Verunreinigungen, Versetzungen usw.16. Dies bedeutet, dass dieser spezielle Mechanismus voraussichtlich nicht überall vorhanden ist: Entweder muss das Material eine sehr hohe Defektdichte aufweisen, oder der optische Emitter muss sich in der Nähe einer besonders dichten Ansammlung von Defekten befinden.

Die Kopplung der GaN-Defekt-SPEs an das Band der optischen Phononen mit niedriger Energie ist interessant, da sie darauf hindeutet, dass die Kristallgitterstruktur durch die Defekte nicht in dem Maße verzerrt wird, dass die Moden der Bulk-Phononen in der Nähe der Defekte erheblich verändert werden. Darüber hinaus ist das Vorhandensein einer scharfen und starken ZPL bei gleichmäßiger Raumtemperatur im Gegensatz zu den ZPLs vieler anderer Defekte (z. B. \(\hbox {NV}^{-}\) Zentren in Diamant), die nur bei niedrigen Temperaturen sichtbar sind legt nahe, dass ein lokalisierter optischer Phononenmodus an der Defektstelle entweder fehlt oder nur sehr schwach an den Emitter gekoppelt ist (dh ein kleiner Huang-Rhys-Faktor). Schließlich lässt die thermische Stabilität der Defekt-SPEs darauf schließen, dass es sich bei diesen Defekten höchstwahrscheinlich nicht um interstitielle Defekte handelt. Die oben genannten Eigenschaften stimmen alle damit überein, dass es sich bei den SPEs um Substitutionsverunreinigungsatome oder Substitutionsverunreinigungs-Leerstellen-Komplexe handelt. Wir sollten hier erwähnen, dass kürzlich auch Elektronenzustände, die an Stapelfehlern und Versetzungen im Kristall lokalisiert sind, als Kandidaten für diese SPEs vorgeschlagen wurden13. Offensichtlich ist noch mehr Arbeit erforderlich, um die Natur von GaN-SPEs zu bestimmen.

Zusammenfassend haben wir GaN-SPEs untersucht und die Temperaturabhängigkeit ihres Emissionsspektrums untersucht. Im Gegensatz zu früheren Berichten stellen wir fest, dass sowohl die FWHM-ZPL-Linienbreite als auch die Wellenlänge des Emissionszentrums monoton mit der Temperatur zunehmen. Die Temperaturabhängigkeit der ZPL-Linienbreite lässt sich über den gesamten Temperaturbereich von 10–270 K durch unser vorgeschlagenes Modell, in dem die Dephasierung durch Absorption/Emission optischer Phononen erfolgt, sehr gut erklären. Die experimentell bestimmte optische Phononenenergie stimmt gut mit der Zonenzentrumsenergie des niedrigsten optischen Phononenbandes (\(E_{2}(low)\)) in GaN überein. Helle, stabile und schnelle GaN-SPEs haben das Potenzial, in Anwendungen nützlich zu sein, die einzelne Photonen bei Bedarf mit hohen Wiederholungsraten erfordern. Allerdings könnten die breiten ZPL-Linienbreiten eine Herausforderung für Anwendungen darstellen, die nicht unterscheidbare Photonen erfordern. Unsere Arbeit ermittelt die Mechanismen, die für die Linienbreitenverbreiterung in diesen SPEs verantwortlich sind.

Die in dieser Arbeit untersuchten SPEs sind in \(\sim 4\) \(\upmu\)m dicken halbisolierenden GaN-Epitaxieschichten untergebracht, die unter Verwendung von HVPE auf 430 \(\mu\)m dicken Saphirsubstraten Ga-polar gewachsen sind. Die Proben wurden von PAM-XIAMEN Co.Ltd. bezogen. Ein speziell angefertigter konfokaler Rastermikroskopaufbau wurde verwendet, um die SPEs optisch anzuregen (unter Verwendung eines 532-nm-Pumplasers) und den PL zu sammeln. Zum Scannen wurde ein 4f-Aufbau mit Galvospiegel verwendet. Der gesammelte PL wurde im Verhältnis 50:50 in ein Spektrometer und einen Hanbury-Brown- und Twiss-Aufbau aufgeteilt, der aus zwei Photonenzähldetektoren (PMA Hybrid 40 von Picoquant) und einem Korrelator (Multiharp150 von Picoquant) bestand. Für alle Raumtemperaturmessungen wurde ein 0,9-NA-Objektiv verwendet, während für kryogene Temperaturmessungen die Proben in einem Kryostaten montiert wurden und ein 0,7-NA-Objektiv mit Korrekturkragen verwendet wurde, um PL durch das Kryostatenfenster zu sammeln. Die spektrale Auflösung des Aufbaus bei \(\sim\) 650 nm Wellenlänge betrug \(\sim\) 0,18 meV.

Die während der aktuellen Studie generierten und/oder analysierten Datensätze sind auf begründete Anfrage beim jeweiligen Autor erhältlich.

Aharonovich, I., Englund, D. & Toth, M. Festkörper-Einzelphotonenemitter. Nat. Photon. 10, 631–641 (2016).

Artikel ADS CAS Google Scholar

Claudon, J. et al. Eine hocheffiziente Einzelphotonenquelle basierend auf einem Quantenpunkt in einem photonischen Nanodraht. Nat. Photon. 4, 174–177 (2010).

Artikel ADS CAS Google Scholar

Santori, C., Pelton, M., Solomon, G., Dale, Y. & Yamamoto, Y. Ausgelöste einzelne Photonen von einem Quantenpunkt. Physik. Rev. Lett. 86, 1502 (2001).

Artikel ADS CAS PubMed Google Scholar

Hallo M. et al. Einzelne Quantenemitter in Monoschichthalbleitern. Nat. Nanotechnologie. 10, 497–502 (2015).

Artikel ADS CAS PubMed Google Scholar

Tran, TT, Bray, K., Ford, MJ, Toth, M. & Aharonovich, I. Quantenemission aus hexagonalen Bornitrid-Monoschichten. Nat. Nanotechnologie. 11, 37–41 (2016).

Artikel ADS CAS PubMed Google Scholar

Kurtsiefer, C., Mayer, S., Zarda, P. & Weinfurter, H. Stabile Festkörperquelle für einzelne Photonen. Physik. Rev. Lett. 85, 290 (2000).

Artikel ADS CAS PubMed Google Scholar

Neu, E., Agio, M. & Becher, C. Photophysik einzelner Silizium-Leerstellenzentren in Diamant: Implikationen für die Einzelphotonenemission. Opt. Express 20, 19956–19971 (2012).

Artikel ADS CAS PubMed Google Scholar

Castelletto, S. et al. Eine Einzelphotonenquelle aus Siliziumkarbid bei Raumtemperatur. Nat. Mater. 13, 151–156 (2014).

Artikel ADS CAS PubMed Google Scholar

Xue, Y. et al. Einzelphotonenemission aus Punktdefekten in Aluminiumnitridfilmen. J. Phys. Chem. Lette. 11, 2689–2694 (2020).

Artikel CAS PubMed Google Scholar

Berhane, AM et al. Helle Einzelphotonenemission bei Raumtemperatur aus Defekten in Galliumnitrid. Adv. Mater. 29, 1605092 (2017).

Artikel Google Scholar

Berhane, AM et al. Photophysik von Gan-Einzelphotonenemitter im sichtbaren Spektralbereich. Physik. Rev. B 97, 165202 (2018).

Artikel ADS CAS Google Scholar

Nguyen, M. et al. Auswirkungen von Mikrostruktur und Wachstumsbedingungen auf Quantenemitter in Galliumnitrid. APL Mater. 7, 081106 (2019).

Artikel ADS Google Scholar

Nguyen, MAP et al. Ortskontrolle von Quantenemittern in Galliumnitrid durch Polarität. Appl. Physik. Lette. 118, 021103 (2021).

Artikel ADS CAS Google Scholar

Sontheimer, B. et al. Photodynamik von Quantenemittern in hexagonalem Bornitrid, aufgeklärt durch Tieftemperaturspektroskopie. Physik. Rev. B 96, 121202 (2017).

Artikel ADS Google Scholar

Lienhard, B. et al. Heller und fotostabiler Einzelphotonenemitter aus Siliziumkarbid. Optica 3, 768–774 (2016).

Artikel ADS CAS Google Scholar

Hizhnyakov, V. & Reineker, P. Optische Dephasierung in defektreichen Kristallen. J. Chem. Physik. 111, 8131–8135 (1999).

Artikel ADS CAS Google Scholar

Fu, K.-MC et al. Beobachtung des dynamischen Jahn-Teller-Effekts in den angeregten Zuständen von Stickstoff-Leerstellenzentren in Diamant. Physik. Rev. Lett. 103, 256404 (2009).

Artikel ADS PubMed Google Scholar

Abtew, TA et al. Dynamischer Jahnteller-Effekt im NV-Zentrum in Raute. Physik. Rev. Lett. 107, 146403 (2011).

Artikel ADS PubMed Google Scholar

Hizhnyakov, V., Kaasik, H. & Sildos, I. Null-Phonon-Linien: Die Wirkung einer starken Erweichung elastischer Federn im angeregten Zustand. Phys. Status Solidi (B) 234, 644–653 (2002).

3.0.CO;2-E" data-track-action="article reference" href="https://doi.org/10.1002%2F1521-3951%28200211%29234%3A2%3C644%3A%3AAID-PSSB644%3E3.0.CO%3B2-E" aria-label="Article reference 19" data-doi="10.1002/1521-3951(200211)234:23.0.CO;2-E">Artikel ADS CAS Google Scholar

Silsbee, R. Thermische Verbreiterung der Mössbauer-Linie und schmalliniger elektronischer Spektren in Festkörpern. Physik. Rev. 128, 1726 (1962).

Artikel ADS CAS Google Scholar

Jungwirth, NR et al. Temperaturabhängigkeit der wellenlängenwählbaren Null-Phononenemission von einzelnen Defekten in hexagonalem Bornitrid. Nano Lett. 16, 6052–6057 (2016).

Artikel ADS CAS PubMed Google Scholar

Akbari, H., Lin, W.-H., Vest, B., Jha, PK & Atwater, HA Temperaturabhängige spektrale Emission von hexagonalen Bornitrid-Quantenemittern auf leitfähigen und dielektrischen Substraten. Physik. Rev. Appl. 15, 014036 (2021).

Artikel ADS CAS Google Scholar

Marseglia, L. et al. Nanogefertigte feste Immersionslinsen, die auf einzelne Emitter in Diamant ausgerichtet sind. Appl. Physik. Lette. 98, 133107 (2011).

Artikel ADS Google Scholar

Jamali, M. et al. Mikroskopische Diamant-Festkörper-Immersionslinsen, die durch fokussiertes Ionenstrahlfräsen um einzelne Defektzentren herum hergestellt wurden. Rev. Sci. Instrument. 85, 123703 (2014).

Artikel ADS PubMed Google Scholar

Neu, E. et al. Tieftemperaturuntersuchungen einzelner Farbzentren von Siliziumleerstellen in Diamant. Neue J. Phys. 15, 043005 (2013).

Artikel ADS CAS Google Scholar

De Santis, L., Trusheim, ME, Chen, KC & Englund, DR Untersuchung des starken Effekts auf einen zentrosymmetrischen Quantenemitter in Diamant. Physik. Rev. Lett. 127, 147402 (2021).

Artikel ADS PubMed Google Scholar

Ruf, T. et al. Phononendispersionskurven im Wurtzit-Strukturgan, bestimmt durch inelastische Röntgenstreuung. Physik. Rev. Lett. 86, 906 (2001).

Artikel ADS CAS PubMed Google Scholar

Ziman, JM Electrons and Phonons, 1. Auflage (Oxford University Press, 1960).

Walls, D. & Milburn, GJ Quantum Optics, 2. Auflage (Springer, 2008).

Bellac, ML Quantum and Statistical Field Theory, 1. Auflage (Oxford University Press, 1992).

Callsen, G. et al. Phononenverformungspotentiale in Wurtzit-Gan und -Zno, bestimmt durch einachsige druckabhängige Raman-Messungen. Appl. Physik. Lette. 98, 061906 (2011).

Artikel ADS Google Scholar

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Diese Arbeit wurde vom Cornell Center for Materials Research mit Mitteln des NSF MRSEC-Programms (DMR-1719875) und auch vom NSF-RAISE:TAQS (ECCS-1838976) unterstützt.

Fakultät für Elektrotechnik und Informationstechnik, Cornell University, Ithaca, NY, 14853, USA

Yifei Geng, Huili (Grace) Xing, Debdeep Jena und Farhan Rana

Fachbereich Physik, Cornell University, Ithaca, NY, 14853, USA

Jialun Luo

School of Applied and Engineering Physics, Cornell University, Ithaca, NY, 14853, USA

Len van Deurzen & Gregory David Fuchs

Abteilung für Materialwissenschaft und Werkstofftechnik, Cornell University, Ithaca, NY, 14853, USA

Huili (Grace) Xing & Debdeep Jena

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YG hat den Hauptmanuskripttext geschrieben. Alle Autoren haben das Manuskript überprüft.

Korrespondenz mit Yifei Geng.

Die Autoren geben an, dass keine Interessenkonflikte bestehen.

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Nachdrucke und Genehmigungen

Geng, Y., Luo, J., van Deurzen, L. et al. Dephasierung durch optische Phononen in GaN-Defekt-Einzelphotonenemitter. Sci Rep 13, 8678 (2023). https://doi.org/10.1038/s41598-023-35003-z

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Eingegangen: 25. Januar 2023

Angenommen: 11. Mai 2023

Veröffentlicht: 29. Mai 2023

DOI: https://doi.org/10.1038/s41598-023-35003-z

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